• Géophysique: la résistance à l’irradiation de la monazite a été expliquée par la découverte, dans ce minéral très radioactif, d’un mécanisme d’auto-cicatrisation des défauts!____¤201

     

    Une étude, dont les résultats intitulés «Why natural monazite never becomes amorphous: Experimental evidence for alpha self-healing » ont été publiés dans la revue American Mineralogist et sont disponibles en pdf, a permis d’expliquer l’apparente résistance à l’irradiation de la monazite, un minéral naturellement très radioactif puisqu'elle a démontré expérimentalement, pour la première fois, l’existence d’un mécanisme d’auto-cicatrisation des défauts dans la monazite. Appelé recuit-alpha, ce mécanisme permet en fin de compte d’expliquer pourquoi, indépendamment de son histoire thermique, la monazite n'est jamais à l’état amorphe dans la nature.

     

    Rappelons tout d'abord que, dans la nature, «certains minéraux cristallisent en incorporant diverses proportions d’uranium et de thorium»: l'importance de ces minéraux radioactifs, dont les plus connus sont le zircon et la monazite, est considérable en sciences de la Terre car «ils permettent, entre autre, de dater les roches qui les contiennent (radiochronologie U-Th-Pb) et d’apporter des contraintes sur leur histoire thermique (thermochronologie , traces de fission et U-Th/He)».

     

    Pour sa part, la monazite (APO4, A = LREE, Th, U, Ca) est aussi «étudiée comme matrice pour l'immobilisation du plutonium et des actinides mineurs (MA) issus du retraitement du combustible nucléaire» en raison «de sa grande flexibilité structurale permettant l’incorporation de fortes concentrations d'actinides, de sa durabilité chimique élevée, et de son apparente résistance aux fortes doses d’irradiation».

     

    Précisons ici que l’uranium et le thorium se désintègrent (désintégrations alpha) au cours du temps «en libérant particules alpha (4-8 MeV) et noyaux de recul (70-165 keV)» dont l'énergie cinétique «est déposée dans le matériau par deux processus distincts, balistique et électronique»: «le processus balistique correspond aux collisions élastiques entre les noyaux atomiques, et le processus électronique à des excitations et des ionisations entraînant une augmentation de la température dans le matériau». En fait, «l'essentiel des déplacements atomiques pouvant aboutir à l’amorphisation du réseau cristallin (i.e. destruction) sont le fait des cascades de collision provoquées par les noyaux de recul».

     

    Alors que «des études antérieures sur les monazites naturelles ainsi que sur des monazites synthétiques dopées au plutonium ont montré la capacité de cette structure à maintenir un état cristallin malgré des niveaux élevés d'endommagement par irradiation (avec des doses jusqu’à 2 ordres de grandeur plus élevées que pour le zircon, qui lui est généralement à l’état amorphe)», jusqu'ici, «la raison de cette apparente résistance est restée une énigme», car «même si la très forte propension à la recristallisation de la monazite a été démontrée» («températures critique d’amorphisation et de recristallisation très basses, respectivement 180 et 300°C environ»), elle «ne suffit pas à expliquer pourquoi les monazites naturelles, indépendamment de leur histoire géologique, restent à l’état cristallin» alors qu'elles «n’ont pas connu d'événement thermique pouvant guérir leurs défauts».

     

    Dans ce contexte, l'étude ici présentée rapporte des expériences réalisées à température ambiante, qui ont consisté a irradier «séquentiellement et simultanément avec des ions hélium (He) et des ions or (Au)» des polycristaux synthétiques de monazite (LaPO4). Ce choix s'explique par le fait que «l'utilisation d'ions Au2+ à 1,5 MeV permet de simuler la perte d'énergie nucléaire du noyau de recul» et que «les ions He+ à 160 keV simulent la perte d'énergie électronique libérée lors de l’éjection de la particule alpha dans une désintégration alpha».

     

    Au bout du compte, «ces expériences démontrent pour la première fois dans la monazite, l'existence d’un mécanisme de cicatrisation des défauts indépendant de la température, appelé recuit-alpha, déjà démontré dans l’apatite». De la sorte, l'auto-irradiation de la monazite est «une compétition entre la création de défauts résultant des processus balistiques induits par les noyaux de recul, et la cicatrisation de ces défauts grâce au dépôt d’énergie électronique libérée par les particules alpha, et suffisante pour empêcher son amorphisation».

     

    En conséquence, ce mécanisme de recuit-alpha, qui «permet enfin d’expliquer pourquoi la monazite n'est jamais amorphe dans la nature, indépendamment de son histoire thermique», est «d’importance en particulier en géochronologie et thermochronologie, puisqu’il implique, par exemple, que la température n’est pas l’unique paramètre à considérer pour le recuit des traces de fission, ou pour les interprétations U-Th/He faisant appel aux coefficients de diffusion, fortement dépendant de l’état structural du minéral».

     

    En outre, «ce mécanisme sera bénéfique et devra être pris en compte dans les modèles pour prédire le comportement à long terme des matrices céramiques de type monazite pour le conditionnement des déchets nucléaires».

     

     


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